Dembélé sinh ra tại Vernon, một thị trấn thuộc thung lũng sông Seine, trong một gia đình nhập cư gốc Phi. Cha anh đến từ Mali, trong khi mẹ mang quốc tịch Sénégal.[1] Anh từng là thành viên đội trẻ của ALM Évreux và sau đó là Évreux FC 27.[2]

Rennes

Dembélé chuyển đến Rennes từ năm 2010. Sau khi có 13 bàn trong 18 trận thi đấu ở đội B của Rennes ở mùa giải 2014-15, anh bắt đầu có mặt trong đội một của Rennes vào mùa giải 2015-16.[3]

Ngày 6 tháng 9 năm 2015, Dembélé có trận đấu đầu tiên cho đội một Rennes tại Ligue 1 khi vào sân thay cho Kamil Grosicki ở 5 phút cuối trận gặp Angers.[4] Ngày 22 tháng 11, Dembélé có bàn thắng đầu tiên tại Ligue 1, trong trận hòa 2-2 với Bordeaux.[5] Ngày 9 tháng 1 năm 2016, anh ghi bàn rút ngắn tỉ số xuống 1-2 trước khi Rennes gỡ hòa thành công 2-2 trước Lorient.[6]

Ngày 6 tháng 3, Dembélé có hat-trick đầu tiên trong sự nghiệp, đem về chiến thắng 4-1 trước Nantes.[7] Ngày 19 tháng 3, pha ghi bàn của anh trong trận thắng Marseille 5-2 giúp anh trở thành cầu thủ trẻ nhất trong lịch sử Ligue 1 đạt đến cột mốc 10 bàn thắng.[8]

Trong mùa giải 2015-16, Dembélé ghi được 12 bàn thắng và có năm kiến tạo, giành được hai phần thưởng cá nhân là Cầu thủ xuất sắc nhất tháng 3/2016 và Cầu thủ trẻ xuất sắc nhất mùa giải của Ligue 1.[9][10]

Borussia Dortmund

Ngày 12 tháng 5 năm 2016, Dembélé ký hợp đồng có thời hạn năm năm với đội bóng Đức Borussia Dortmund.[11] Ngày 14 tháng 8 năm 2016, Dembélé có trận đấu đầu tiên cho Dortmund trong trận thua 2–0 trước Bayern München tại Siêu cúp Đức 2016.[12] Anh ghi bàn thắng đầu tiên cho đội bóng Đức vào ngày 20 tháng 9 năm 2016, trong chiến thắng 5-1 trước VfL Wolfsburg tại Bundesliga.[13] Ngày 22 tháng 11 năm 2016, anh ghi bàn thắng đầu tiên trong sự nghiệp của mình tại UEFA Champions League khi Dortmund đánh bại Legia Warsaw với tỉ số 8–4. Trong trận này, anh còn có ba đường chyền thành bàn.[14] Tháng 12 năm 2016, Liên đoàn bóng đá Châu Âu UEFA công bố đội hình những gương mạt đột phá, nhân tố mới thi đấu nổi bật ở UEFA Champions League năm 2016, trong đó có Dembélé.[15]

Ngày 4 tháng 3 năm 2017, anh ghi bàn mở tỉ số trong trận thắng đậm 6-2 của Dortmund trước Bayer Leverkusen.[16] Ngày 12 tháng 4, anh ghi bàn gỡ hòa 1-1 trong trận thua Monaco 2-3 tại lượt đi vòng tứ kết Champions League.[17]

Ngày 26 tháng 4, Dembélé ghi bàn thắng quyết định giúp Dortmund đánh bại Bayern 3-2 giành quyền vào chung kết Cúp bóng đá Đức (DFB-Pokal).[18] Trong trận chung kết, anh là người mở tỉ số để chung cuộc Dortmund thắng Eintracht Frankfurt 2-1, giúp Dortmund có danh hiệu đầu tiên kể từ năm 2014.[19] Trong mùa giải đầu tiên cho Dortmund, Dembélé có được tổng cộng 10 bàn thắng và 21 đường chuyền thành bàn trên mọi mặt trận.[20]

Barcelona

Ngày 25 tháng 8 năm 2017, câu lạc bộ tại La Liga Barcelona tuyên bố đã đạt được thỏa thuận chiêu mộ Dembélé với phí chuyển nhượng ban đầu 105 triệu € và có thể lên đến 147 triệu € tùy vào thành tích của Dembélé tại Barcelona. Bản hợp đồng 5 năm với Barcelona giúp Dembélé trở thành cầu thủ đắt giá thứ hai trong lịch sử chuyển nhượng, với chỉ sau một mùa giải giá chuyển nhượng của anh đã tăng gấp 10 lần.[21][22][23] Câu lạc bộ cũ của anh, Rennes, cũng nhận được 20 triệu € từ vụ chuyển nhượng này.[24] Dembélé khoác áo số 11, số áo cũ của Neymar.[25]

2017-18

Dembélé có trận đấu đầu tiên cho Barcelona vào ngày 9 tháng 9 khi vào sân thay cho Gerard Deulofeu trong trận đấu với Espanyol tại Camp Nou, và anh cũng là người có đường chuyền để Luis Suárez ấn định chiến thắng 5-0 cho Barcelona.[26] Tuy nhiên ngay trong lần đầu đá chính tại La Liga 8 ngày sau đó gặp Getafe, anh phải rời sân sau chưa đầy nửa giờ thi đấu do chấn thương cơ gân kheo và phải thi đấu 4 tháng.[27] Trong thời gian dưỡng thương, anh về nhì trong cuộc bầu chọn cầu thủ dưới 21 tuổi xuất sắc nhất đang thi đấu tại Châu Âu (Golden Boy) 2017.[28]

Ngày 7 tháng 1 năm 2018, Dembélé lần đầu tiên đá chính sau 4 tháng dưỡng thương trong chiến thắng 3-0 trước Levante.[29] Tuy nhiên anh lại tiếp tục dính chấn thương trong trận đấu với Real Sociedad một tuần sau đó và phải nghỉ thi đấu thêm một tháng.[30]

Ngày 14 tháng 3 năm 2018, Dembélé có bàn thắng đầu tiên trong màu áo Barcelona, nâng tỉ số lên 2-0 trong chiến thắng 3-0 trước Chelsea trong trận lượt về vòng 16 đội UEFA Champions League 2017-18.[31] Ngày 17 tháng 4, anh có bàn thắng đầu tiên tại La Liga trong trận hòa 2-2 với Celta Vigo.[32] Đến ngày 9 tháng 5, trong trận đá bù vòng 34 La Liga mà Barcelona đánh bại Villarreal 5-1, Dembélé tỏa sáng với hai bàn thắng và một đường chuyền thành bàn.[33]

Trong mùa giải đầu tiên tại Barcelona, Dembélé ghi được 4 bàn thắng và 9 pha kiến tạo trong 24 trận[34] và giành được cú đúp danh hiệu quốc nội La Liga và Copa del Rey.

2018-19

Ngày 12 tháng 8 năm 2018, Dembélé ghi bàn thắng ấn định chiến thắng 2-1 trước Sevilla trong trận tranh Siêu cúp bóng đá Tây Ban Nha 2018 bằng một cú sút xa từ ngoài vòng cấm, đem về danh hiệu vô địch Siêu cúp thứ 13 trong lịch sử của Barcelona.[35] Anh có pha lập công đầu tiên tại La Liga 2018–19 là bàn thắng duy nhất trong trận đấu với Real Valladolid ngày 25 tháng 8 trên sân José Zorrilla.[36] Một tuần sau đó, anh là một trong năm cầu thủ của Barcelona lập công trong trận đấu mà đội bóng xứ Catalan nghiền nát đội bóng mới lên hạng Huesca 8–2.[37] Dembélé lập thành tích ghi bàn trong ba trận đấu liên tiếp tại La Liga vào ngày 15 tháng 9 và lần này bàn thắng của anh ấn định chiến thắng 2-1 trước Real Sociedad.[38]

Ngày 18 tháng 9, Dembélé có bàn thắng đầu tiên tại UEFA Champions League 2018–19 trong chiến thắng 4-0 trước PSV Eindhoven tại Camp Nou.[39] Trong trận El Clásico đầu tiên của mình ngày 28 tháng 10, ngay khi vừa vào sân từ ghế dự bị, Dembélé là người phát động tình huống lên bóng dẫn đến bàn nâng tỷ số lên 3-1 và sau đó chuyền cho Arturo Vidal ghi bàn ấn định chiến thắng 5-1 trước Real Madrid.[40] Một tuần sau đó, anh là người lập công gỡ hòa 2-2 cho Barcelona ở phút 87 để sau đó Barcelona lội ngược dòng thành công đánh bại Rayo Vallecano 3-2.[41]